近日，我校化学化工学院绿色化学与化工技术创新团队在自然科学领域顶级期刊Nature Communications上在线发表最新研究论文，题为“Breaking Through Water-Splitting Bottlenecks Over Carbon Nitride with Fluorination”。 江苏大学为第一完成单位，硕士生吴季为第一作者，闫研教授和密歇根大学周鹏博士为通讯作者。

使用粉体光催化剂利用太阳能从水分解中产生氢能是一项梦寐以求的低成本绿色化学技术。石墨氮化碳作为一种廉价的二维光催化剂长期被科学家们认为是理想的分解水候选材料。尽管氮化碳具有优异的可见光响应和理论上满足分解水反应的适当能带结构，却始终无法在不添加小分子有机物牺牲剂的条件下将纯水分子分解为氢和氧，其原因与瓶颈始终未知。

依此，闫研教授课题组通过精细地原位界面表征技术，首次确认了氮化碳光反应过程中碳位点氧化形成的惰性中间体C=O的累积是阻碍水分解反应的瓶颈所在。此外，进一步提出了表面氟化占据碳位点的策略，成功阻止了C=O惰性中间体的形成，使单相氮化碳材料在不借助产氧助催化剂的条件下将纯水分解为氢和氧，解决了困扰科学界已久的氮化碳材料表面分解水反应瓶颈的本质问题。该研究厘清了氮化碳材料界面反应中间体与催化性能间的密切关系，对催化剂的表面状态、水分子构型、和催化反应可行性之间关系的认识得到进一步深入。

该研究成果得到了国家自然科学基金项目的资助。

（化学化工学院）

文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-34848-8